UnityでJsonが上手く使えない

こんにちは。

まず、一行で書くのをやめて、一行ずつ変数に入れてみてください。
質問のコードを直してみると、こうです。

// contentからjson文字列を取得
var filecontents = mailContent["mailFileContents"].ToString();

// json文字列からjsonオブジェクトを作成
var jsonobject = JsonMapper.ToObject(filecontents);

// jsonオブジェクトのnameを書き換え
jsonobject["0"]["name"] = "aaaaaaa";

jsonobjectの値を書き換えてるので、おそらくjsonobject変数の中身は意図したとおり書き換わっているはずです。
しかし、変更の影響が及ぶのは変数jsonobjectまでで、filecontentsには何の手も加えていないことが分かります。
mailContentの中身に反映させたいならこうですかね。mailContentが書き換え可能なオブジェクトであるという前提です。

jsonobject["0"]["name"] = "aaaaaaa";

// 書き換えたjsonオブジェクトをjson文字列化して上書き
mailContent["mailFileContents"] = JsonMapper.ToJson(jsonobject);

ちなみに、普通だったら毎回mailContentから取り出したりせずに、一度取り出したjsonobject変数を使い回すように書きます。

いったんToObject()したものを変数に入れてから、変数で値を変更し、その変数をToJson()しないといけないのでは？

var obj = JsonMapper.ToObject(mailContent["mailFileContents"].ToString());
obj["0"]["name"] = "hoge";
var json = JsonMapper.ToJson(obj);

てか、見た感じ全体がJSONなので全体をいったんToObject()して変数に入れてごにょごにょしたほうが楽かと。