回答編集履歴
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透過できているかの確認方法追記
test
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ちなみに、Formの透過表示は「コントロールの背景となるイメージ（親ウィンドウが描画するイメージ）と重ねたいイメージとをアルファブレンドしたイメージを描画する」という、なんちゃって透過なので、WPFのような本物の透過とは異なる結果になる可能性があります（コントロール同士が重なったときなど）。
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アルファチャンネル付きのPNGをPictureBoxに設定して、それがちゃんと透過するかどうかはデザイナーで簡単に確認できますので、まずは試してみてはどうでしょうか。
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PictureBoxのプロパティ「BackColor」を`Transparent`（Webの一番上）に設定すれば、デザイナー上でもちゃんと透過します。
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